Розроблено методи хімічного модифікування нанорозмірних кремнеземів органосилоксанами, що грунтуються на використанні ефективних ініціаторів гетеролітичного розщеплення силоксанового зв'язку для одержання високодисперсних продуктів із підвищеним вмістом прищеплених до поверхні органічних груп і відсутності потенційних електролітів в модифікуючому шарі. Досліджено особливості деполімеризації полідиметилсилоксану у присутності диметилкарбонату та показано можливість його використання в реакції розщеплення силоксанового зв'язку в органосилоксанах. Методами квантової хімії проаналізовано можливі механізми взаємодії диметилкарбонату з полідиметилсилоксаном. Знайдено, що найбільш ймовірним механізмом є двостадійний процес, при якому атом вуглецю карбонільної групи молекули диметилкарбонату взаємодіє з атомом кисню силоксанового містка кремнійорганічного полімеру, а ефірний атом кисню диметилкарбонату атакує атом кремнію полідиметилсилоксану з розривом силоксанового зв'язку в полімері та виділенням молекули діоксиду вуглецю. Вивчено особливості хемосорбції диметилкарбонату на поверхні кремнезему. Встановлено, що хімічна взаємодія диметилкарбонату з активними центрами поверхні кремнезему починається при температурі близько 200 °С, а при подальшому підвищенні температури відбувається прогресуюча хемосорбція диметилкарбонату як по силанольних група, так і по силоксанових містках поверхні. Здійснено хімічне модифікування поверхні пірогенного кремнезему органосилоксанами у присутності алкілкарбонатів. Показано, що використання для модифікації поверхні сумішей органосилоксанів з диметилкарбонатом забезпечує збільшення концентрації прищеплених органічних груп в поверхневому шарі та повну участь вільних силанольних груп в хемосорбційних процесах вже за відносно помірних температур (220 °С). При цьому вдається одержувати гідрофобні продукти, що характеризуються високою однорідністю наночастинок.