Карбонілювання метанолу (КМ) з отриманням оцтової кислоти - стратегічно важливий крупнотонажний процес (Monsanto і BP Chemicals Cativa), який здійснюють під високим тиском у рідкій фазі з використанням Rh(Ir) каталізаторів і високотоксичних галоїдних співкаталізаторів/промоторів. Крім оцтової кислоти, промислово важливим продуктом КМ є метилацетат. Безгалоїдний гетерогенно-каталітичний процес карбонілювання метанолу в паровій фазі з використанням каталізаторів, що не містять благородні метали, зокрема Ni-вмісних на вуглецевих носіях, забезпечує ряд переваг над гомогенними системами, включаючи можливість багаторазового використання каталітичних композицій. Важливими чинниками, що обумовлюють утворення ацетилів, є текстурні, кислотні характеристики каталізаторів, наявність в їхньому складі модифікуючих/промотуючих добавок. В [Catal. Today. 2004. 93-95: 451] показано, що композиції хлоридів нікелю та міді на активованому вугіллі виявляють каталітичну активність щодо парофазного процесу КМ із продукуванням метилацетату при атмосферному тиску за відсутності алкілгалогенідів у газовій реакційній суміші. Наведено результати порівняльного дослідження впливу носіїв (вуглецевих марки БАУ-А (AC), СКТ, СУГС; структурованих - кордієрит, Al2O3/кордієрит) мідно-нікелевих хлоридних композицій, охарактеризованих методами низькотемпературної ад/десорбції азоту, РФА, TПД-NH3, ТПВ-Н2; модифікуючих добавок олова на перебіг безгалоїдного парофазного карбонілювання метанолу в метилацетат за атмосферного тиску. Показано, що вихід цільового продукту 18 % за присутності каталізатора на активованому вугіллі марки БАУ-А істотно перевищує показники YMe0Ac 3 і 7 % для композицій NiCl2-CuCl2 на СКТ і СУГС, відповідно. Утворенню метилацетату на структури (наявність мезопор із середнім діаметром ~ 7 нм) і кислотності поверхні зазначеного зразка, що обумовлює активацію молекул реагентів у мезопорах каталізатора для подальшого перебігу процесу КМ. Досягнутий вихід метилацетату 15 % за присутності композицій NiCl2-CuCl2 на керамічних носіях стільникової структури (синтетичний кордієрит) із питомою поверхнею ~ 0,5 м<^>2/г, співмірний за 355 - 360 <^>oC із величиною YMe0Ac для NiCl2-CuCl2/AC, забезпечується більш ефективним масоперенесенням і тепловідведенням в екзотермічній реакції карбонілювання метанолу у порівнянні з високопористими каталізаторами. Обгрунтовано висновок, що модифікування зразка NiCl2/AC добавками олова забезпечує підвищення виходу цільового продукту з 2 до 11 %, що може бути обумовлено формуванням в умовах каталізу кристалітів інтерметалічної фази Ni3Sn у складі NiCl2-Sn/AC (ідентифікованих за допомогою РФА) - центрів адсорбції/активації молекул CO.

 Наукова періодика України 

---

Додаткова інформація про автора(ів) публікації:
(cписок формується автоматично, до списку можуть бути включені персоналії з подібними іменами або однофамільці)

• Капран Андрій Юрійович (хімічні науки)
• Яремов Павло Степанович (хімічні науки)

  Якщо, ви не знайшли інформацію про автора(ів) публікації, маєте бажання виправити або відобразити більш докладну інформацію про науковців України запрошуємо заповнити "Анкету науковця"